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面向 Ah 级水性锌金属电池的双侧原位功能化

原文链接

Bilateral in-situ functionalization towards Ah-scale aqueous zinc metal batteries

Yexin Song, Manjing Chen, Ziyang Zhong, Zhexuan Liu*, Shuquan Liang, Guozhao Fang*

https://doi.org/10.1038/s41467-025-58153-2

01 全文摘要

开发水系锌金属电池(ZMBs)的实用技术指标对于支持安全的大规模储能至关重要。然而，安时(Ah)级水系ZMBs在高质量负载和大面容量下的真实性能演示仍然是水系ZMBs工业应用的关键，仍然是一个关键挑战。在本文中，刘哲轩老师所在团队提出了一种双边原位功能化策略，以应对水系ZMBs面临的高质量负载和大面容量问题。通过有机钠盐电解质添加剂的定向吸附和原位分解形成Zn负极梯度界面。它避免了电解质状态波动和正极溶解的影响，在Ah级软包电池中实现了均匀的大容量电镀/剥离。正极界面也通过电解质添加剂进行了原位改性，不仅促进了离子嵌入，而且通过界面上的吸附抑制了正极溶解，从而实现了高负载稳定性。结果，纽扣电池在2 A g-1下保持了4000次以上的循环，强调与对应物相比的优越性。更重要的是，Ah-scale软包电池可以持续超过680次循环，累积容量为319.6 Ah。这项工作为设计实用的Ah级ZMB软包电池提供了路线图。

02 图文速递

图1：低容量和高容量下的电化彩票大全软件稳定性

a 大多数策略的低容量稳定性；b 大多数策略的大容量不稳定性；c 通过双侧原位功能化实现大容量稳定性。

图2：PMS分子的化彩票大全软件吸附特性

a 不同ZnSO₄盐浓度电解质中PMS的¹H NMR谱图。b PE和SH电解液中的差分电容曲线(Na₂SO₄替代ZnSO₄)。c PE和SH电解质中的QCM分析。d 不同组PMS在Zn不同面上的吸附能。e 负TOF-SIMS溅射体积中PMS在Zn负极上分布的三维视图。f PMS、H₂O和Zn-PMS的LUMO和HOMO能级。g 原位SERS拉曼光谱和(h) 相应的官能团偏移统计数据。i SH电解质中Zn负极的界面构型示意图。

图3：高度均匀的沉积形态和丰富的成核

a Zn沉积容量为10 mAh cm^-2时表面形貌的CLSM和(b) PE和SH的成核过电位曲线。c Zn沉积的成核大小和Gibbs自由能的关系。(I/I_m)²-(t/t_m)曲线由(d)PE和(e)SH电解质中CA电镀的电流响应得到。f 计算的成核密度的比较。(g)PE和(h)SH电解质中不同容量的Zn沉积的SEM图像。(i)PE和(j)SH电解质中Zn||Ti电池的原位XRD。

图4：通过PMS吸附增强晶格框架的稳定性

(a)PE和(b)SH电解质中的原位XRD图谱。NVO 粉末在不同溶液中的(c)ζ电位和(d)QCM-D。e SH电解液中放电状态下NVO的EDS结果(放电至0.4 V)。f PE和SH电解质中的非原位XPS V 2p谱图。g NVO表面PMS的吸附能、构型和Bader差分电荷密度。h V溶解的ΔG和V缺陷的形成。i PE和SH电解质的能效比较。

图5：纽扣电池的电化彩票大全软件性能

a 塔菲尔曲线。b Zu||Cu半电池的CE和(c)相应的充放电曲线。d Zn||Zn对称电池的循环性能。e 高电流密度和10 mA cm^-2-10 mAh cm^-2下的循环性能。Zn||NVO电池的(f)倍率性能和(g)长寿命循环性能。

图6：实用Ah级软包电池的电化彩票大全软件性能

a 单层软包电池的循环性能和(b)相应的充放电曲线。c 双层电池在PE和SH中的长寿命循环稳定性和(d)相应的充放电曲线。e 软包电池中钒溶解的ICP结果。f SH中高电流密度下双层软包电池的长寿命周期稳定性。g 大多数软包电池的循环次数和容量比较。

03 研究结论

综上所述，本研究中设计的双侧原位改进策略促进了Ah级软包电池中的高度可逆循环。PMS在Zn负极(包括外部SO₃^-层和内部有机层)可实现均匀和平滑的Zn电镀/剥离，成核屏障可以忽略不计，而这种改性显著减少了由Zn负极副反应引起的严重pH波动。此外，PMS原位修饰的正极界面在高负载(20 mg cm^-2或更高)下保持了较高的电化彩票大全软件活性和稳定性。双向修改策略允许锌对称电池在10 mA cm^-2的高面积电流密度和10 mAh cm^-2的面积容量下循环超过700小时。1.2 Ah的袋状电池在150次循环后，面积电流为3 mA cm^-2，面积容量为6 mAh cm^-2，可以保持84%的容量保留。值得注意的是，Ah级袋状电池可以持续680次以上，累积容量为319.6 Ah。这项工作强调了双边原位功能化策略的可行性，以及实用的Ah级电池对促进水系ZMBs商业化的重要性。