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Design of Twisted Two-Dimensional Heterostructures and Performance Regulation Descriptor for Electrocatalytic Ammonia Production from Nitric Oxide
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2025-04-17 , DOI: 10.1021/jacs.5c02696
Xingxing Wen 1 , Oleg V Prezhdo 2 , Lai Xu 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2025-04-17 , DOI: 10.1021/jacs.5c02696
Xingxing Wen 1 , Oleg V Prezhdo 2 , Lai Xu 1
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The electrocatalytic reduction of nitric oxide (NO) to ammonia (NH3) represents an attractive alternative for valorizing waste NO streams (NORR). However, discovering efficient catalysts for NO-to-NH3 conversion remains challenging. We have designed metal-intercalated twisted graphene-BN heterostructures, in which metal atoms act as electron-transfer bridges. The twisted configuration facilitates cross-interface charge transfer, redistributing electrons from the graphene–metal interface to the metal–BN interface and BN surface. This electronic modulation enables boron atom adjacent to the metal center in BN to serve as active sites, promoting strong chemisorption and enhanced activation of NO. After high-throughput screening of the stability and NO capture ability of various transition metal-intercalated twisted heterostructures, we have investigated systematically the NORR pathways across 30 candidates. The results show that the rBN-Ti-Gθ and rBN-V-Gθ heterostructures exhibit exceptional NO-to-NH3 catalytic performance under optimized twisting conditions. Additionally, using sure independence screening and sparsifying operator (SISSO) for model training, we propose a descriptor and establish a relationship between the twist angle and catalytic activity. This study bridges the gap in applying twisted heterostructures to NORR electrocatalysis and provides new insights and strategies for designing high-performance NORR catalysts.
中文翻译：
一氧化氮电催化制氨的扭曲二维异质结构设计及性能调控描述符
一氧化氮 （NO） 电催化还原为氨 （NH3） 代表了对废物 NO 流 （NORR） 进行增值的有吸引力的替代方案。然而，发现用于 NO 到 NH3 转化的高效催化剂仍然具有挑战性。我们设计了金属插层扭曲石墨烯-BN 异质结构，其中金属原子充当电子转移桥。扭曲配置促进了跨界面电荷转移，将电子从石墨烯-金属界面重新分配到金属-BN 界面和 BN 表面。这种电子调制使 BN 中金属中心相邻的硼原子能够充当活性位点，促进强化彩票大全软件吸附并增强 NO 的活化。在对各种过渡金属插层扭曲异质结构的稳定性和 NO 捕获能力进行高通量筛选后，我们系统研究了 30 个候选基因的 NORR 通路。结果表明，rBN-Ti-Gθ 和 rBN-V-Gθ 异质结构在优化的加捻条件下表现出优异的 NO-to-NH3 催化性能。此外，使用确定独立性筛选和稀疏运算符 （SISSO） 进行模型训练，我们提出了一个描述符并建立了扭曲角和催化活性之间的关系。本研究弥合了将扭曲异质结构应用于 NORR 电催化的差距，并为设计高性能 NORR 催化剂提供了新的见解和策略。
更新日期：2025-04-17
中文翻译：
一氧化氮电催化制氨的扭曲二维异质结构设计及性能调控描述符
一氧化氮 （NO） 电催化还原为氨 （NH3） 代表了对废物 NO 流 （NORR） 进行增值的有吸引力的替代方案。然而，发现用于 NO 到 NH3 转化的高效催化剂仍然具有挑战性。我们设计了金属插层扭曲石墨烯-BN 异质结构，其中金属原子充当电子转移桥。扭曲配置促进了跨界面电荷转移，将电子从石墨烯-金属界面重新分配到金属-BN 界面和 BN 表面。这种电子调制使 BN 中金属中心相邻的硼原子能够充当活性位点，促进强化彩票大全软件吸附并增强 NO 的活化。在对各种过渡金属插层扭曲异质结构的稳定性和 NO 捕获能力进行高通量筛选后，我们系统研究了 30 个候选基因的 NORR 通路。结果表明，rBN-Ti-Gθ 和 rBN-V-Gθ 异质结构在优化的加捻条件下表现出优异的 NO-to-NH3 催化性能。此外，使用确定独立性筛选和稀疏运算符 （SISSO） 进行模型训练，我们提出了一个描述符并建立了扭曲角和催化活性之间的关系。本研究弥合了将扭曲异质结构应用于 NORR 电催化的差距，并为设计高性能 NORR 催化剂提供了新的见解和策略。
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